WO1997017130A1 - Verfahren und vorrichtung zur durchführung chemischer reaktionen mittels eines mikrostruktur-lamellenmischers - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zur durchführung chemischer reaktionen mittels eines mikrostruktur-lamellenmischers Download PDF

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WO1997017130A1
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Wilhelm Bier
Gerd Linder
Erhard Herrmann
Bernd Koglin
Thomas Menzel
Christine Maul
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Bayer Aktiengesellschaft
Forschungszentrum Karlsruhe Gmbh
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Definitions

  • the reactants must be fed continuously to a chemical reactor and brought into intimate contact with the aid of a mixing device (mixer), i.e. be mixed well.
  • a mixing device i.e. be mixed well.
  • a simple reactor is e.g. a container with a stirrer as a mixing element.
  • main and secondary reactions take place in the reactor when the reactants come into contact.
  • the aim of the process engineer is to conduct the reactions and thus also the mixing in such a way that the highest possible yield of the desired product is selectively achieved.
  • the quality of the mixing and the influence of the mixing organ on the yield of the desired product largely depends on the ratio of the
  • Reaction kinetics given chemical reaction speed to the mixing speed If the chemical reactions are slow reactions, the chemical reaction is generally much slower than the mixing. The gross reaction rate and the yield of desired. Product is then determined by the slowest step, namely the kinetics of the chemical reactions taking place, and by the global mixing behavior (residence time distribution, macromixing) of the chemical reactor used. If the chemical reaction rates and the mixing rate are of the same order of magnitude, there are complex interactions between the kinetics of the reactions and the local mixing behavior determined by the turbulence in the reactor used and on the mixing element (micromixing). If it happens that the chemical reaction rates are significantly faster than the mixing rate, the gross rates of the reactions taking place and the yields are essentially determined by the mixing, i.e. by the local, time-dependent velocity and concentration field of the reactants, i.e. determines the turbulence structure in the reactor or on the mixing element [1].
  • Continuous driving style used a number of mixing elements.
  • dynamic mixers such as stirrers, turbines or Rotor-stator systems
  • static mixers such as Kenics mixers, Schasch ⁇ lik mixers or SMV mixers
  • jet mixers such as nozzle mixers or T mixers [2-4].
  • Nozzle mixers are preferably used for the rapid mixing of the starting materials in the case of rapid reactions with undesirable secondary or secondary reactions.
  • one of the two starting components is sprayed into the other component at high flow velocity (see FIG. 1).
  • the kinetic energy of the injected jet (B) is essentially dissipated behind the nozzle, i.e. through turbulent decay of the beam into eddies and further turbulent decay of the eddies into ever smaller eddies converted into heat.
  • the vertebrae each contain the starting components that are present next to each other in the fluid bales (macro mixture). At the beginning of the turbulent vortex decay, a slight mixture due to diffusion occurs at the edges of these initially larger structures. The complete one
  • the object of the invention is to provide a method and a device in which the mixing takes place quickly and the formation of secondary or by-products is suppressed or reduced. It must be achieved that the educts are homogeneously mixed with one another, so that no local and no temporal over-concentrations of the educts occur in the shortest possible time. In the case of fluids which react chemically with one another, a complete reaction of the fluids is to be achieved. If required, the heat of reaction should also be able to be removed or supplied effectively and as quickly as possible.
  • Laminar flow conditions for the starting materials A, B are preferably maintained in the micro-slot channels. However, nothing stands in the way of working with turbulent flows in the micro-slot channels, if necessary.
  • the geometry of the microstructure lamella mixer is advantageously designed in such a way that the thickness of the fluid lamellae d at the inlet into the mixing /
  • Reaction space can be set to a value between 10 microns and 1000 microns, preferably between 10 microns and 100 microns.
  • a thickness d is preferably set which is of the order of magnitude of the concentration micrometer, so that after exiting the microstructure mixer, without another Vertebral decay is necessary, the micromixing of the components can be done quickly by diffusion.
  • the width b of the fluid lamellae or of the micro-slot channels, via which the lamellae exit the microstructure lamella mixer, should be as large as possible in order to keep the pressure loss in the mixer as low as possible by reducing the wall area per educt volume.
  • the width b can vary from values in the range of the order of 0.5 mm to large values in the range of several centimeters and is essentially only limited by the mechanical stability of the component.
  • the lowest possible thickness d of the fluid lamella is decisive for the mixing speed and thus the quality of the mixture, but not the width b.
  • a further development of the method according to the invention is that in addition to a fluid lamella of a starting material, a fluid lamella of a tempered inert fluid, e.g. for heating or cooling purposes, is fed into the mixing / reaction space.
  • the process according to the invention is therefore based on the fact that the feed streams A, B are first convectively divided into thin lamellae with a thickness d by means of the micro-structure lamella mixer, which then mix with one another after diffusion and / or turbulence in the mixing / reaction space.
  • the task of the microstructure lamella mixer is to convectively divide the feed streams and to produce fine fluid lamellae with a characteristic thickness d without the starting components coming into contact with one another within the mixer device.
  • the same geometrical dimensioning (same cross-section and same length) for the micro-slot channels each assigned to an educt ensures that the fluid lamellae emerge from all channels assigned to each educt at the same flow rates.
  • the flow velocities in the microslit channels are mutually the same for one educt.
  • the flow velocities of the two educts (in relation to each other) can be quite different.
  • the device according to the invention makes it possible to substantially save the time for the turbulent vortex decay during mixing and thereby to speed up the mixing process considerably.
  • undesirable by-products or secondary products occur to a much lesser extent than in the case of mixers according to the prior art.
  • a main application is therefore quick reactions, which have characteristic reaction times ⁇ 10 s and in particular ⁇ 1 s.
  • “Reaction time” is usually understood to mean the half-life, ie the time after the start of the reaction after which the starting material concentration has dropped to half the value.
  • a static microstructure lamella mixer with at least one mixing chamber and an upstream guide component for the supply of mixed or reaction fluids (educts) has proven to be a device.
  • the guide component is composed of a plurality of plate-like, layered elements which are crossed by microchannels running obliquely to the longitudinal axis of the micromixer, the channels of adjacent elements crossing without contact and opening into the mixing chamber. According to the invention, this device is characterized by the following features:
  • the plate-like elements consist of thin foils, in each of which a single or a group of closely adjacent slit-shaped micro-slot channels running with an alternating slope to the longitudinal axis of the micro-mixer is incorporated, so that when the foils are layered one on top of the other, a series of closed channels for the guidance the fluids to be mixed (starting materials A, B) are formed.
  • the micro-slot channels have a depth d ⁇ 1000 ⁇ m, preferably ⁇ 100 ⁇ m, with wall thicknesses of the intermediate webs and channel floors of ⁇ 1000 ⁇ m, preferably ⁇ 100 ⁇ m and a width that is at least 10 times, preferably 20 times the depth d is.
  • microslit channels of adjacent foils diverge towards the fluid inlet side of the micromixer in such a way that the fluids to be mixed (starting materials A, B) can be fed in separately.
  • pins or webs can be attached perpendicular to the channel floors, which are firmly connected to the channel floors and support them against each other.
  • an intermediate film is connected between each two films with the oblique micro-slot channels diverging to the fluid inlet side, which has micro-slot channels running perpendicular to the longitudinal axis of the micro-mixer and is used to pass a coolant or heating medium.
  • a micro-heat exchanger is connected to the mixing chamber.
  • the mixing chamber itself can also be designed as a micro heat exchanger which is connected directly to the guide component.
  • the fluids to be mixed are subdivided in rows and "on a gap" into thin, adjacent fluid lamellae which, when entering the mixing chamber, fill a common, correspondingly narrow volume and can thereby mix in the fastest and shortest way.
  • the formation of extremely thin fluid lamellae allows a few hundred to a thousand lamellae to lie one above the other or next to one another over a height of 1 cm, and these fluid lamellae are alternately fed by educt A or educt B.
  • the device according to the invention enables two or more fluids to be mixed. If chemically reacting fluids (educts) are mixed, the (exothermic reactions) or required (endothermic reactions) heat of reaction can be dissipated or supplied by the connected micro heat exchanger.
  • Channel depth d the contact area between the fluid and the channel wall is minimized. This leads to significantly lower friction pressure losses in the microstructure lamella mixer, in particular in a channel depth d ⁇ 100 ⁇ m, than in a microstructure mixer in which the width b of the micro-slot channels is of the order of the depth d (approximately square cross section).
  • Fig. 2 shows the schematic representation of one another
  • Fig. 3 shows the basic structure of a preferred embodiment of the
  • Micro-structure lamella mixer for two educts A, B with symmetrical flow paths, 4 shows the mixing of the fluid lamellae entering the mixing or reaction space from the IVfil- ⁇ ostx für lamella mixer and assigned to the educts A, B,
  • Fluid lamellae associated with educts A, B when entering the mixing / reaction space are characterized by alternately superimposed or adjacent layers.
  • Fig. 6 is a flow diagram for an apparatus for examining chemical reactions that take place using the device according to the invention
  • FIG. 8a shows two views of a guide component made of foils.
  • 9a and 9b schematically a microstructure lamella mixer with a coolable or heatable guide component
  • Mixing chamber a heat exchanger is connected 10b shows a microstructure lamella mixer with a mixing chamber designed as a heat exchanger.
  • two reactants A, B which react with one another are fed to a smooth jet mixer or smooth jet nozzle reactor according to the prior art.
  • the reactant B is fed into the through the concentric annular space between the
  • Nozzle and educt stream A fed to the reactor wall are injected at a different flow rate. There is intensive mixing (vortex formation) and immediate use of the chemical reaction between the starting materials or reactants A, B.
  • each lamella consisting of fluid A is followed by a lamella made of fluid B.
  • the thickness d of the lamellae is small compared to their width b.
  • the fluids A, B can consist of a gas or a liquid and are referred to below as starting materials A, B.
  • FIG. 3 schematically shows an embodiment of a microstructure lamella mixer or reactor corresponding to the device according to the invention.
  • the construction principle of this mixer / reactor is based on the fact that different layers of the plates with inclined micro-slot channels are stacked vertically one above the other in a sandwich construction.
  • Each plate with the micro-slot channels la is followed by a plate with the micro-slot channels 1b, i.e. two plates arranged directly one above the other in the stack are each provided with a family of micro-slot channels la, lb, the micro-slot channel groups of successive plates forming an angle ⁇ with one another and being arranged symmetrically to the horizontal axis in FIG.
  • the plates have a thickness of 100 ⁇ m, for example.
  • the slot channels have e.g. a depth d of 70 ⁇ m and a width b> 700 ⁇ m
  • microslit channels la which run obliquely upward in the center of the image in FIG. 3 open on the left into a distribution chamber 3a to which a reactant or starting material A can be fed which can be supplied with a reactant B (reactant)
  • Both sets of micro-slot channels open on the right-hand side, without crossing each other, into a common mixing-Z reaction space 4.
  • the mirror-symmetrical arrangement of the micro-slot channels 1 a, 1 b is not absolutely necessary.
  • the micro-slot channels 1b can, for example, also have a different inclination to the horizontal axis than the micro-slot channels 1a
  • micro-slot channels of a family are each identical in terms of flow, ie that the micro-slot channels la all have the same flow resistance.
  • the same condition applies to the flow resistance of the micro-slot channels 1b, but the flow resistances of the two microchannel groups la, lb
  • the same flow resistance can be achieved in that the length and the cross section are the same for all microslit channels la
  • the starting material fed to a distribution chamber 3a, 3b for example a gaseous reactant, is each distributed over the micro-slit channels la, lb.
  • the two reactants are brought together when they enter the mixing chamber.
  • FIG. 4 the mouth cross section of the microstructure lamella mixer is shown in perspective
  • the micro-slot channels la assigned to the starting material A and in the subsequent layer or plate below the micro-slot channels lb of the starting material B flow into the mixing / reaction space. This is followed by another layer or plate with those belonging to starting material A. Micro-slot channels etc.
  • FIG. 4 it is also shown schematically how the fluid streams guided in the micro-slot channels enter the mixing / reaction space as fluid lamellae 6a, 6b and change with increasing distance from the
  • the third educt consists of a tempered inert fluid.
  • Fluid lamellae are then guided in the microstructure lamella mixer in such a way that a fluid lamella of the tempered inert fluid is fed into the mixing / reaction space in the vicinity of a fluid lamella of an educt for heating or cooling purposes.
  • the films 1 and 2 according to FIG. 8a have a thickness of 100 ⁇ m.
  • the type of film 1 is traversed by one or a group of preferably parallel, closely adjacent and slanting to the longitudinal axis 3 of the micro slots which start from the left left relative to this axis 3 and have an acute angle + ⁇ and open in the central region of the front longitudinal side of the film.
  • Fig. 8a shows a version with one micro slot channel per film.
  • the type of film 2 is traversed in the same way by a micro-slot channel 1b; however here the angle between the longitudinal axis of the groove and the longitudinal axis of the mixer is - ⁇ ; i.e.
  • the micro-slot channel lb runs from the right rear to the central area of the front long film side. However, the amount of the angle need not be the same.
  • the micro slot channels la, lb z. B. be incorporated with shape diamonds and preferably have a width b> 700 microns and a depth d of 70 microns.
  • the thickness of the channel bottoms 5a, 5b is 30 ⁇ m.
  • micro-slot channels it may be expedient to support the foils or the channel bases 5a, 5b against one another by vertically arranged, continuous pins 15 or webs with small transverse dimensions which are welded to the channel bases.
  • the micro-slot channels la, lb can be made as wide as desired without impairing the mechanical stability.
  • Fig. 8b and 8c show how for the production of a guide member 6, the film types 1 and 2 alternately stacked, provided with an upper and a lower cover plate 7a, 7b and z. B. by means of diffusion welding a homogeneous, vacuum-tight and pressure-resistant microstructure body.
  • microslit channels la, lb form a common block, for example a square cross section, with a density of a few tens to a few hundred orifices per cm 2 , which adjoin the common mixing chamber 4.
  • FIG. 8c shows the guide component 6 as seen from the inflow side of the fluids A and B.
  • the channels 1a, 1b which run obliquely to the longitudinal axis 3 diverge alternately from the mixing chamber 4 to the fluid inlet side such that the fluids A and B each have an inlet chamber or distributor chamber 3a and 3b can be fed separately to the guide component 6.
  • the fine fluid lamellae 6a, 6b of the fluids A and B are intimately mixed with one another and form a common flow C in the mixing chamber 4 (see also FIG. 4).
  • 9a and 9b show a variant in which intermediate films 8 are connected between two types of film 1 and 2 or between the films and the cover plates 7a, 7b, which have micro-slot channels 9 running perpendicular to the longitudinal axis 3 for the passage of a coolant or heating medium . This allows the mixing time and the reaction rate of fluids A and B to be influenced.
  • FIGS. 10a shows a guide component 6 corresponding to FIGS. 8a to 8d in section with a connected mixing chamber 4.
  • a heat exchanger 10 is connected to this mixing chamber, which, similar to the variant according to FIGS. 9a and 9b, runs from transverse to the flow direction C. Channels l la is drawn through for the removal or supply of the heat of reaction from or to the channels
  • the heat exchanger 12 is connected directly to the guide component 13.
  • the arrangement is made by spacer films 14 so that two superposed channels 13a, 13b for the fluids A, B each open into a common partial mixing chamber 12a of the heat exchanger, these
  • the azo coupling reaction of ⁇ -naphthol with 4-sulfonic acid benzene diazonium salt is used in the literature to assess the mixing behavior of a wide variety of mixer devices [2, 8, 9].
  • This reaction corresponds to a reaction scheme consisting of the desired main reaction and an undesired competing subsequent reaction, in which the product formed via the main reaction reacts with an unreacted starting material to form an undesirable secondary product.
  • the subsequent product can be analyzed in a simple manner with the aid of absorption spectra. The quality of the process is judged by the selectivity of the undesired secondary product S, X s . The more
  • FIG. 6 The investigations for carrying out rapid chemical reactions using a microstructure mixture were carried out in the apparatus shown in FIG. 6. It consists of the reservoir 5 for the starting components A and B, the dosing and control devices 6, filters 7 to protect the microstructure.
  • the microstructure lamella mixer has slot channels with a depth d of 70 ⁇ m and a width b of 4 mm.
  • the Mil ⁇ ostrutor lamella mixer was equipped with a microstructure mixer with rectangular microchannels, the free jets with a width of 100 ⁇ m and a thickness
  • the mixing behavior of the microstructure-lamella mixer is approximately the same as that of the microstructure-mixer, the main advantages of the microstructure-lamella mixer being that the friction pressure loss is at least a factor of 3 smaller and less backmixing due to turbulence at the entry into the mixing / reaction space occurs due to a smaller number of fluid elements.
  • the free jet tube reactor An effective reactor design to suppress loss of selectivity through fast, undesirable secondary reactions Chem.-Ing.-Tech. MS 1708/88, synopsis in Chem.-Ing.-Tech. 60, 1988

Abstract

Bei dem Reaktionsverfahren werden mindestens zwei Edukte A, B durch eine ihnen jeweils zugeordnete Schar von schlitzförmigen Mikrokanälen (1a, 1b) in räumlich getrennte Fluidlamellen aufgeteilt, die anschliessend in einen gemeinsamen Misch- und Reaktionsraum austreten. Die Fluidlamellen haben dabei eine Dicke < 1000 νm, vorzugsweise < 100 νm, bei einem Breiten/Dickenverhältnis von mindestens 10. Wesentlich ist dabei, dass man die Edukte A, B als dünne Fluidlamellen (6a, 6b) in den Misch/Reaktionsraum austreten lässt, wobei jede Fluidlamelle (6a) eines Edukts A in unmittelbarer Nachbarschaft zu einer Fluidlamelle (6b) eines anderen Eduktes B in den Misch/Reaktionsraum geführt wird. Die benachbarten Fluidlamellen (6a, 6b) vermischen sich dann anschliessend durch Diffusion and/oder Turbulenz. Dadurch wird der Vermischungsvorgang im Vergleich zu konventionellen Reaktoren wesentlich beschleunigt. Bei schnellen chemischen Reaktionen wird auf diese Weise die Bildung von unerwünschten Neben- bzw. Folgeprodukten weitgehend verhindert.

Description

Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuhrung chemischer Reaktionen mittels eines Mikrostruktur-Lamellenmischers
Zur Durchführung einer chemischen Reaktion in kontinuierlicher Fahrweise müs¬ sen die Reaktionspartner kontinuierlich einem chemischen Reaktor zugeführt wer¬ den und mit Hilfe eines Mischorgans (Mischers) innig in Kontakt gebracht, d.h. gut vermischt werden. Ein einfacher Reaktor ist z.B. ein Behälter mit einem Rüh¬ rer als Mischorgan. Im Regelfall laufen im Reaktor bei Kontakt der Reaktanden mehrere Reaktionen, sogenannte Haupt- und Nebenreaktionen ab. Dabei ist es Ziel des Verfahrensingenieurs, die Reaktionen und damit auch die Vermischung so zu führen, daß selektiv eine möglichst hohe Ausbeute an erwünschtem Produkt erzielt wird.
Die Güte der Vermischung und der Einfluß des Mischorgans auf die Ausbeute an erwünschtem Produkt hängt dabei in großem Maße vom Verhältnis der durch die
Reaktionskinetik gegebenen chemischen Reaktionsgeschwindigkeit zur Mischge¬ schwindigkeit ab. Handelt es sich bei den chemischen Reaktionen um langsame Reaktionen, so ist die chemische Reaktion in der Regel wesentlich langsamer als die Vermischung. Die Brutto-Reaktionsgeschwindigkeit und die Ausbeute an er- wünschten. Produkt wird dann durch den langsamsten Schritt, nämlich die Kine¬ tiken der ablaufenden chemischen Reaktionen, und dazu durch das globale Vermi¬ schungsverhalten (Verweilzeitverteilung, Makromischung) des verwendeten chemi¬ schen Reaktors bestimmt. Liegen die chemischen Reaktionsgeschwindigkeiten und die Vermischungsgeschwindigkeit in der gleichen Größenordnung, so kommt es zu komplexen Wechselwirkungen zwischen den Kinetiken der Reaktionen und dem lokalen, durch die Turbulenz bestimmten Veπnischungsverhalten im verwendeten Reaktor und am Mischorgan (Mikromi schung). Tritt der Fall ein, daß die chemi¬ schen Reaktionsgeschwindigkeiten wesentlich schneller sind als die Mischge¬ schwindigkeit, so werden die Brutto-Geschwindigkeiten der ablaufenden Reaktio- nen und die Ausbeuten im wesentlichen durch die Vermischung, d.h. durch das lokale, zeitabhängige Geschwindigkeits- und Konzentrationsfeld der Reaktanden, d.h. die Turbulenzstruktur im Reaktor bzw. am Mischorgan bestimmt [1].
Nach dem Stand der Technik werden zur Durchführung schneller Reaktionen in
Konti-Fahrweise eine Reihe von Mischorganen eingesetzt. Man kann hier unterscheiden zwischen dynamischen Mischern, wie z.B. Rührer, Turbinen oder Rotor-Stator- Systemen, statischen Mischern, wie z.B. Kenics-Mischern, Schasch¬ lik-Mischern oder SMV-Mischern und Strahlmischern, wie z.B. Düsenmischern oder T-Mischern [2-4].
Bevorzugt werden zur schnellen Vermischung der Ausgangsstoffe bei schnellen Reaktionen mit unerwünschten Folge- bzw. Nebenreaktionen Düsenmi scher eingesetzt.
Bei Strahl- bzw. Düsenmischern wird eine der beiden Ausgangskomponenten mit hoher Strömungsgeschwindigkeit in die andere Komponente verdüst (s. Fig. 1). Dabei wird die kinetische Energie des eingedüsten Strahles (B) im wesentlichen hinter der Düse dissipiert, d.h. durch turbulenten Zerfall des Strahles in Wirbel und weiteren turbulenten Zerfall der Wirbel in immer kleinere Wirbel in Wärme umgewandelt. In den Wirbeln sind jeweils die Ausgangskomponenten enthalten, die in den Fluidballen nebeneinander vorliegen (Makromischung). Zwar tritt an den Rändern dieser zunächst größeren Strukturen zu Beginn des turbulenten Wirbelzerfalls eine geringe Mischung durch Diffusion auf. Die vollständige
Vermischung wird jedoch erst erreicht, wenn der Wirbelzerfall soweit fortgeschritten ist, daß mit Erreichen von Wirbelgrößen in der Größenordnung des Konzentrations-Mikromaßes (Batchelor-Länge) [5, 6] die Diffusion schnell genug ist, um die Ausgangskomponenten in den Wirbeln vollständig miteinander zu vermischen. Die für die vollständige Vermischung nötige Mischzeit hängt neben den Stoffdaten und der Geometrie der Apparatur im wesentlichen von der spezifischen Energiedissipationsrate ab.
Die Vermischungsvorgänge bei den häufig zur Anwendung kommenden Mischern nach dem Stand der Technik sind prinzipiell ähnlich (bei dynamischen Mischern und Statikmischern werden die Wirbel noch zusätzlich mechanisch zerteilt bei allerdings in der Regel wesentlich niedrigeren spezifischen Energiedissipations- raten). Dies bedeutet, daß bei den nach dem Stand der Technik verwendeten Mischern bis zur vollständigen Vermischung durch Diffusion immer die Zeit des Wirbelzerfalls vergeht. Für sehr schnelle Reaktionen bedeutet dies, daß entweder sehr hohe Energiedissipationsraten eingestellt werden müssen, um unerwünschte
Neben- und Folgereaktionen zu vermeiden oder bei Reaktionen mit noch größeren Reaktionsgeschwindigkeiten die entsprechenden Reaktionen nicht optimal, d.h. nur unter Neben- bzw. Folgeproduktbildung, durchgeführt werden. Ausgehend von diesem Stand der Technik besteht die Aufgabe der Erfindung in der Bereitstellung eines Verfahrens und einer Vorrichtung, bei der die Mischung schnell erfolgt und die Bildung von Folge- bzw. Nebenprodukten unterdrückt bzw. reduziert wird. Dabei muß erreicht werden, daß die Edukte homogen miteinander gemischt werden, so daß innerhalb kürzester Zeit keine örtlichen und keine zeitlichen Überkonzentrationen der Edukte mehr auftreten. Bei chemisch miteinander reagierenden Fluiden soll eine vollständige Reaktion der Fluide erzielt werden. Bei Bedarf sollte auch die Reaktionswärme effektiv und schnellstmöglich ab- oder zugeführt werden können.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren gelöst, bei dem mindestens zwei Edukte A, B durch eine ihnen zugeordnete Schar von schlitzförmigen Mikrokanälen (Mikroschlitzkanäle) in einem Mikrostruktur- Mischer in räumlich getrennte Fluidlamellen aufgeteilt werden, die dann mit für das jeweilige Edukt gleichen Strömungsgeschwindigkeiten in einen Misch- /Reaktionsraum austreten, wobei jede Fluidlamelle eines Eduktes A in unmittelbarer Nachbarschaft zu einer Fluidlamelle eines anderen Eduktes B in den Misch- und Reaktionsraum geführt wird und sich die benachbarten Fluidlamellen durch Diffusion und/oder Turbulenz miteinander vermischen. Unter einem Mikroschlitzkanal wird dabei ein rechteckförmiger Mikrokanal mit einer Tiefe d verstanden, dessen Breite b >= lOd ( b/d >=10 ), vorzugsweise b >= 20d (b/d >=
20) beträgt.
Vorzugsweise werden in den Mikroschlitzkanälen laminare Strömungsbedingungen für die Edukte A, B aufrechterhalten. Es steht jedoch nichts im Wege, gegebenenfalls mit turbulenten Strömungen in den Mikroschlitzkanälen zu arbeiten.
Besonders bewährt hat sich eine Ausführungsform, bei der die Fluidlamellen der Edukte A, B in abwechselnd überemanderliegenden oder nebeneinanderliegenden Schichten in den Misch-/Reaktionsraum austreten .
Die Geometrie des Mikrostruktur-Lamellenmischers ist in vorteilhafter Weise so ausgelegt, daß die Dicke der Fluidlamellen d am Eintritt in den Misch-/
Reaktionsraum auf einen Wert zwischen 10 μm und 1000 μm, vorzugsweise zwischen 10 μm und 100 μm, eingestellt werden kann. Vorzugsweise wird eine Dicke d eingestellt, die in der Größenordnung des Konzentrations-Mikromaßes liegt, so daß nach Austritt aus dem Mikrostruktur-Mi scher, ohne daß ein weiterer Wirbelzerfall nötig ist, die Mikromischung der Komponenten schnell durch Diffusion erfolgen kann. Die Breite b der Fluidlamellen bzw. der Mikro- schlitzkanäle, über welche die Lamellen aus dem Mikrostruktur-Lamellenmischer austreten, sollte dabei möglichst groß sein, um durch Verringerung der Wand- fläche pro Eduktvolumen den Druckverlust im Mischer möglichst gering zu halten.
Die Breite b kann dabei von Werten im Bereich in der Größenordnung von 0,5 mm bis zu großen Werten im Bereich von mehreren Zentimetern variieren und ist im wesentlichen nur durch die mechanische Stabilität des Bauteils begrenzt. Für die Mischgeschwindigkeit und somit Mischgüte ist dabei eine möglichst geringe Dicke d der Fluidlamellen entscheidend, dagegen nicht die Breite b.
Eine Weiterentwicklung des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß in Nachbarschaft zu einer Fluidlamelle eines Eduktes zusätzlich eine Fluidlamelle eines temperierten inerten Fluids, z.B. zu Heiz- oder Kühlzwecken, in den Misch- /Reaktionsraum eingespeist wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren beruht also darauf, daß die Eduktströme A, B zunächst mittels des Milcrostrulrtur-Lamelleiimischers konvektiv in dünne Lamellen mit einer Dicke d aufgeteilt werden, die sich dann nach dem Austritt im Misch-/ Reaktionsraum durch Diffusion und/oder Turbulenz miteinander vermischen.
Die Aufgabe des lVIikrostruktur-Lamellenmischers ist es dabei, die Eduktströme konvektiv zu zerteilen und feine Fluidlamellen mit einer charakteristischen Dicke d zu erzeugen, ohne daß die Ausgangskomponenten innerhalb der Mi scher- Vor¬ richtung miteinander in Kontakt kommen. Durch gleiche geometrische Dimensionierung (gleicher Querschnitt und gleiche Länge) für die jeweils einem Edukt zugeordneten Mikroschlitzkanäle wird sichergestellt, daß aus allen jeweils einem Edukt zugeordneten Kanälen die Fluidlamellen mit gleichen Strömungs¬ geschwindigkeiten austreten. Bei zwei Edukten A, B sind also die Strömungs¬ geschwindigkeiten in den Mikroschlitzkanälen jeweils für ein Edukt untereinander gleich. Die Strömungsgeschwindigkeiten der beiden Edukte (im Verhältnis zueinander) können aber durchaus unterschiedlich sein.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung ermöglicht es, die Zeit für den turbulenten Wirbelzerfall bei der Vermischung im wesentlichen einzusparen und dadurch den Vermischungsvorgang wesentlich zu beschleunigen. Durch das Zerteilen der Eduktströme in dünne Fluidlamellen der Dicke d innerhalb der MikroStruktur, ohne daß die Eduktströme miteinander in Kontakt geraten, und durch die homogene Verteilung der Edukte am Austritt aus der MikroStruktur wird das Vermischungsverhalten von nahezu einem idealen Rohrreaktor eingestellt. Bei schnellen Reaktionen treten unerwünschte Neben- bzw. Folgeprodukte in wesentlich geringerem Maße auf als bei Mischern nach dem Stand der Technik. Eine Hauptanwendung sind daher schnelle Reaktionen, die charakteristische Reaktionszeiten <10 s und insbesondere <1 s aufweisen. Unter "Reaktionszeit" wird üblicherweise die Halbwertszeit verstanden, d.h. die Zeit nach dem Reaktionsbeginn, nach der die Eduktkonzentration auf den halben Wert abgefallen ist.
Als Vorrichtung hat sich ein statischer Mikrostruktur-Lamellenmischer mit wenigstens einer Mischkammer und einem vorgeschalteten Führungsbauteil für die Zufuhr von Misch- bzw. Reaktionsfluiden (Edukte) bewährt. Dabei ist das Führungsbauteil aus mehreren plattenartigen, übereinander geschichteten Elementen zusammengesetzt, die von schräg zur Mikromischer-Längsachse verlaufenden Mikrokanälen durchzogen sind, wobei sich die Kanäle benachbarter Elemente berührungslos kreuzen und in die Mischkammer einmünden. Diese Vorrichtung ist erfindungsgemäß durch folgende Merkmale gekennzeichnet:
a) Die plattenartigen Elemente bestehen aus dünnen Folien, in die jeweils einzelne bzw. eine Schar eng benachbarter, mit abwechselnder Schräge zur Mikrovermischer-Längsachse verlaufender schlitzförmiger Mikroschlitz- kanäle eingearbeitet ist, so daß beim Übereinanderschichten der Folien je eine Reihe geschlossener Kanäle für die Führung der zu mischenden Fluide (Edukte A, B) entsteht.
b) Die Mikroschlitzkanäle haben eine Tiefe d < 1000 μm, vorzugsweise < 100 μm, bei Wanddicken der Zwischenstege und Kanalböden von < 1000 μm, vorzugsweise < 100 μm und eine Breite, die mindestens das 10-fache, vorzugsweise das 20-fache der Tiefe d beträgt.
c) Die Mikroschlitzkanäle benachbarter Folien divergieren zur Fluidein- trittsseite des Mikrovermischers hin derart, daß die zu vermischenden Fluide (Edukte A, B) getrennt einspeisbar sind.
Zur Verbesserung der mechanischen Stabilität können senkrecht zu den Kanal¬ böden Stifte oder Stege angebracht werden, die mit den Kanalböden fest ver¬ bunden sind und sie gegeneinander abstützen. Alternativ ist zwischen je zwei Folien mit den schrägen, zur Fluideintrittsseite divergierenden Mikroschlitzkanälen eine Zwischenfolie geschaltet, die senkrecht zur Mikrovermischer-Längsachse verlaufende Mikroschlitzkanäle aufweist und zur Durchleitung eines Kühl- oder Heizmittels dient.
Gemäß einer weiteren Alternative ist an die Mischkammer ein Mikrowäπne- übertrager angeschlossen. Die Mischkammer kann aber auch selbst als Mikro- wärmeübertrager ausgebildet sein, der unmittelbar an das Führungsbauteil angeschlossen ist.
Mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung werden die zu vermischenden Fluide reihenweise und "auf Lücke" in dünne, benachbarte Fluidlamellen unterteilt, die, beim Eintritt in die Mischkammer zusammengeführt, ein gemeinsames, entsprechend eng begrenztes Volumen ausfüllen und sich dadurch auf schnellstem und kürzestem Weg durchmischen können. Die Ausbildung extrem dünner Fluidlamellen erlaubt es, daß über eine Höhe von 1 cm einige hundert bis tausend Lamellen über- oder nebeneinander liegen, und diese Fluidlamellen wechselweise durch Edukt A bzw. Edukt B gespeist werden.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung ermöglicht die Mischung zweier oder mehrerer Fluide. Wenn chemisch miteinander reagierende Fluide (Edukte) vermischt werden, können die dabei auftretende (exotherme Reaktionen) oder benötigte (endotherme Reaktionen) Reaktionswärme durch den angeschlossenen Mikro- wärmeüberträger abgeleitet oder zugeführt werden.
Bei Verwendung der erfindungsgemäßen Vorrichtung können folgende weitere Vorteile erzielt werden:
Verbesserung von Ausbeute, Selektivität und Produktqualität bei bekannten Reaktionen
Herstellung von Produkten mit neuen Eigenschaftsprofilen (z.B. höhere Reinheiten)
Miniaturisierung von Reaktoren und Mischern, ggf. in Kombination mit Wärmetauschern Verbesserung des Sicherheitsstandards bei exothermen Reaktionen durch Verringerung des Hold-Up's und ggf. durch Verringerung der Abmessungen der Mikroschlitzkanäle unterhalb des Löschabstands (verbesserte Zünd¬ rückschlagsicherung ! )
- Durch die schlitzförmige Gestaltung der Mikrokanäle (Kanalbreite b »
Kanaltiefe d) wird die Kontaktfläche zwischen Fluid und Kanalwand minimiert. Dies führt beim Mikrostruktur-Lamellenmischer, insbesondere bei einer Kanal tiefe d < 100 μm, zu deutlich geringeren Reibungs¬ druckverlusten als in einem Mikrostruktur-Mischer, bei dem die Breite b der Mikroschlitzkanäle in der Größenordnung der Tiefe d liegt (annähernd quadratischer Querschnitt).
Durch die Erzeugung von Fluidlamellen in der erfindungsgemäßen Vorrichtung anstelle einer größeren Anzahl durch Zwischenwände getrennter Fluidfäden wird die Rückvermischung, die im Zwischen¬ raumbereich zwischen den einzelnen Fluidfäden umittelbar bei ihrem Eintritt in den Mischraum aufgrund lokaler Wirbel an den Mündungen auftreten kann und damit die Nebenproduktbildung reduziert.
Weiterhin ist die Gefahr von Verstopfungen gegenüber dem Mikromischer mit vielen, annähernd quadratischen Mikrokanälen deutlich verringert.
Im folgenden wird die Erfindung anhand von Ausführungsbeispielen und Zeich¬ nungen näher erläutert. Es zeigen
Fig. 1 die Vermischung zweier Edukte A,B in einem Glattstrahlmischer bzw. Rohrreaktor (Stand der Technik)
Fig. 2 die schematische Darstellung von übereineinander liegenden
Fluidlamellen
Fig. 3 den prinzipiellen Aufbau einer bevorzugten Ausführungsform des
Mikrostruktur-Lamellenmischers für zwei Edukte A, B mit symmetrischen Strömungswegen, Fig. 4 die Vermischung der aus dem lVfil-τostxuktur-Lamellenmischer in den Misch- bzw. Reaktionsraum eintretenden, den Edukten A, B zugeordneten Fluidlamellen,
Fig. 5a und 5b eine Ausführungsform, bei der die räumliche Anordnung der den
Edukten A, B zugeordneten Fluidlamellen beim Eintritt in den Misch/Reaktionsraum durch abwechselnd ubereinanderliegende bzw. nebeneinanderliegnende Schichten charakterisiert ist.
Fig. 6 ein Fließschema für eine Apparatur zur Untersuchung chemischer Reaktionen, die unter Einsatz der erfindungsgemäßen Vorrichtung ablaufen
Fig. 7 Ergebnisse bei der Azokupplungsreaktion von α -Naphthol mit
4-Sulfonsäurebenzoldiazoniumsalz bei dem Einsatz eines Mikro¬ struktur-Lamellenmischers, im Vergleich zu einem Mikrostruktur- Mischer mit annähernd quadratischem Kanal querschnitt und zu einem konventionellen und Glattstrahldüsenreaktor
Fig. 8a mehrere, zu stapelnde Folien als Bauelemente für den Mikro¬ struktur-Lamellenmischer mit jeweils einem Mikroschlitzkanal pro Folie
Fig. 8b und 8c zwei Ansichten eines Führungsbauteils aus Folien gem. Fig. 8a
Fig. 8d schematisch den Strömungsverlauf in einem Mikrostruktur-
Lamellenmischer
Fig. 9a und 9b schematisch einen Mikrostruktur-Lamellenmischer mit kühl- oder heizbarem Führungsbauteil
Fig. 10a einen Schnitt durch einen Mikrostruktur-Lamellenmischer, an dessen
Mischkammer ein Wärmeübertrager angeschlossen ist Fig. 10b einen Mikrostruktur-Lamellenmischer mit einer als Wärmeübertrager ausgebildeten Mischkammer.
Gemäß Fig. 1 werden einem Glattstrahlmischer bzw. Glattstrahldüsenreaktor nach dem Stand der Technik zwei miteinander reagierende Edukte A,B zugeführt Dabei wird hier das Edukt B in den durch den konzentrischen Ringraum zwischen der
Düse und der Reaktorwand zugefuhrten Eduktstrom A mit einer unterschied¬ lichen Stromungsgeschwindigkeit eingedüst. Es kommt zu einer intensiven Vermischung (Wirbelbildung) und zum sofortigen Einsatz der chemischen Reaktion zwischen den Edukten bzw. Reaktanden A,B.
Fig 2 zeigt das der Erfindung zugrunde liegende Prinzip der alternierend übereinander geschichteten Fluidlamellen. Auf eine aus dem Fluid A bestehende Lamelle folgt jeweils eine Lamelle aus dem Fluid B. Dabei ist die Dicke d der Lamellen klein gegenüber ihrer Breite b. Die Fluide A,B können aus einem Gas oder einer Flüssigkeit bestehen und werden im folgenden als Edukte A,B bezeichnet
In Fig 3 ist eine der erfindungsgemäßen Vorrichtung entsprechende Ausführung eines Mikrostruktur-Lamellenmischers bzw. -reaktors schematisch dargestellt Das Bauprinzip dieses Mischers/Reaktors beruht darauf, daß verschiedene Lagen der Platten mit schragverlaufenden Mikroschlitzkanälen vertikal übereinander in Sandwichbauweise gestapelt sind.
Auf eine Platte mit den Mikroschlitzkanälen la folgt jeweils eine Platte mit den Mikroschlitzkanälen lb, d.h. zwei im Stapel unmittelbar übereinander angeordnete Platten sind jeweils mit einer Schar von Mikroschlitzkanälen la, lb versehen, wobei die Mikroschlitzkanal scharen aufeinanderfolgender Platten einen Winkel α miteinander bilden und symmetrisch zur Horizontalachse in Fig 3 , d h spiegelbildlich zueinander angeordnet sind. Die Platten haben z B eine Dicke von 100 μm Die Schlitzkanäle haben z.B. eine Tiefe d von 70 μm und eine Breite b > 700 μm
Die in Fig. 3 von der Bildmitte aus gesehen schräg nach oben verlaufenden Scharen von Mikroschlitzkanälen la münden linksseitig in eine Verteilerkammer 3a, der ein Reaktand oder Edukt A zugeführt werden kann Analog munden die schräg nach unten verlaufenden Scharen der Mikroschlitzkanäle lb linksseitig in eine Verteilerkammer 3b, der ein Edukt B (Reaktand) zugeführt werden kann Beide Scharen von Mikroschlitzkanälen münden rechtsseitig,- ohne sich zu durchkreuzen, in einen gemeinsamen Misch-ZReaktionsraum 4 ein Die spie¬ gelsymmetrische Anordnung der Mikroschlitzkanäle la, lb ist nicht zwingend erforderlich. Die Mikroschlitzkanäle lb können z.B auch eine andere Neigung gegen die Horizontalachse haben als die Mikroschlitzkanäle la
Wichtig ist jedoch, daß die Mikroschlitzkanäle einer Schar jeweils stromungs- technisch untereinander gleich sind, d.h daß die Mikroschlitzkanäle la alle den gleichen Stromungswiderstand besitzen Die gleiche Bedingung gilt für den Stro¬ mungswiderstand der Mikroschlitzkanäle lb, wobei aber die Stromungswiderstande der beiden Mikrokanalscharen la, lb (im Verhältnis zueinander) unterschiedlich sein können Gleicher Stromungswiderstand kann dadurch erreicht werden, daß die Lange und der Querschnitt für alle Mikroschlitzkanäle la gleich sind
Das einer Verteilerkammer 3a, 3b zugefuhrte Edukt, z.B ein gasformiger Reak¬ tand, verteilt sich jeweils auf die Mikroschlitzkanäle la, lb Die Zusam- menfuhrung der beiden Reaktanden erfolgt beim Eintritt in den Misch-
ZReaktionsraum und wird im Folgenden anhand der Fig 4 und 5 naher beschrieben In Fig 4 ist der Mundungsquerschnitt des Mikrostruktur-Lamel- lenmischers perspektivisch dargestellt
In der obersten Lage oder Platte munden z B die dem Edukt A zugeordneten Mikroschlitzkanäle la und in der darauffolgenden darunterliegenden Lage oder Platte die Mikroschlitzkanäle lb des Eduktes B in den Mιsch-/Reaktιonsraum ein Darauf folgt wieder eine Lage oder Platte mit den zum Edukt A gehörenden Mikroschlitzkanälen usw In Fig 4 ist auch schematisch dargestellt, wie die in den Mikroschlitzkanälen geführten Fluidstrome als Fluidlamellen 6a, 6b in den Misch/Reaktionsraum eintreten und sich mit zunehmender Entfernung von der
Mundung untereinander vermischen Die Mischung erfolgt dabei durch Diffusion und/oder Turbulenz, wahrend in den Mikroschlitzkanälen in der Regel laminare Stromungsbedingungen vorherrschen Gleichzeiüg mit der Mischung setzt auch die Reaktion der Edukte A, B ein Das Reaktionsprodukt wird am Ende des Misch/Reaktionsraums abgenommen (s Fig 3) In Fig 5 ist noch einmal gezeigt, in welcher raumlichen Reihenfolge die Edukte A, B am Mundungsquerschnitt in den Misch/Reaktionsraum eintreffen Eine Schicht mit Fluidlamellen des Eduktes A grenzt also jeweils an eine Schicht der Fluidlamellen des Eduktes B an Die Anordnung kann natürlich auch um 90 ° gedreht werden, so daß die Schichten nebeneinander liegen Der Mikrostruktur-Lamellenmischer gemäß Fig. 3 kann auch . in der Weise modifiziert werden, daß drei oder mehr Edukte in jeweils getrennte Scharen von Mikroschlitzkanälen aufgeteilt werden, die dann im Misch-/Reaktionsraum zusammengeführt werden. Eine verfahrenstechnisch interessante Variante besteht darin, daß das dritte Edukt aus einem temperierten inerten Fluid besteht. Die
Fluidlamellen werden dann im Mikrostruktur-Lamellenmischer so geführt, daß in Nachbarschaft zu einer Fluidlamelle eines Eduktes eine Fluidlamelle des temperierten inerten Fluids zu Heiz- oder Kühlzwecken in den Misch/Reaktions¬ raum eingespeist wird.
Nachfolgend wird anhand der Figuren 8a bis 10b eine praktische Ausführung des
Mikrostruktur-Lamellenmischers beschrieben, die sich besonders bewährt hat.
Die Folien 1 bzw. 2 gemäß Fig. 8a haben eine Dicke von 100 μm. Die Foliensorte 1 ist von einem bzw. einer Schar vorzugsweise paralleler, eng benachbarter und schräg zur Veπnischerlängsachse 3 verlaufender Mikroschlitzkanäle durchzogen, die von hinten links beginnend gegenüber dieser Achse 3 einen spitzen Winkel +α haben und im mittleren Bereich der vorderen Folienlängsseite münden. Dargestellt ist in Abb. 8a eine Ausführung mit jeweils einem Mikroschlitzkanal pro Folie. Die Foliensorte 2 ist in derselben Art und Weise von einem Mikroschlitzkanal lb durchzogen; jedoch beträgt hier der Winkel zwischen Nutenlängsachse und Vermischerlängsachse -α; d.h. der Mikroschlitzkanal lb verläuft von rechts hinten zum mittleren Bereich der vorderen Folienlängsseite. Der Betrag des Winkels muß jedoch nicht der gleiche sein. Die Mikroschlitzkanäle la, lb können z. B. mit Formdiamanten eingearbeitet werden und haben vorzugsweise eine Breite b > 700 μm und eine Tiefe d von 70 μm. Die Stärke der Kanalböden 5a, 5b beträgt 30 μm.
Im Fall breiter Mikroschlitzkanäle kann es zweckmäßig sein, die Folien bzw. die Kanalböden 5a,5b durch senkrecht angeordnete, durchgehende Stifte 15 oder Stege mit kleinen Querabmessungen, die an den Kanalböden angeschweißt werden, gegeneinander abzustützen. Auf diese Weise können die Mikroschlitzkanäle la, lb ohne Beeinträchtigung der mechanischen Stabilität beliebig breit ausgeführt werden.
Abb. 8b und 8c zeigen, wie für die Herstellung eines Führungsbauteils 6 die Foliensorten 1 und 2 abwechselnd übereinandergeschichtet, mit einer oberen und einer unteren Deckplatte 7a, 7b versehen und z. B. mittels Diffusionsschweißen zu einem homogenen, vakuumdichten und druckfesten Mikrostrukturkörper verbunden werden.
Diese Mikroschlitzkanäle la, lb bilden einen gemeinsamen, z.B. quadratischen Querschnitt aufweisenden Block mit einer Dichte von einigen zehn bis einigen hundert Mündungen pro cm2, die an die gemeinsame Mischkammer 4 angrenzen.
Fig. 8c zeigt das Führungsbauteil 6 von der Zuströmseite der Fluide A und B aus gesehen. Wie hieraus und aus der Draufsicht gemäß Fig. 8d zu ersehen ist, divergieren die zur Längsachse 3 schräg verlaufenden Kanäle la, lb von der Mischkammer 4 aus abwechselnd zur Fluideintrittsseite hin so, daß die Fluide A und B über je eine Eintrittskammer oder Verteilerkammer 3a und 3b getrennt dem Führungsbauteil 6 zugeführt werden können. Nach dem Austritt aus dem Führungsbauteil 6 werden die feinen Fluidlamellen 6a, 6b der Fluide A und B innig miteinander vermischt und bilden in der Mischkammer 4 eine gemeinsame Strömung C (siehe auch Fig. 4).
Die Fig. 9a und 9b zeigen eine Variante, bei der zwischen zwei Foliensorten 1 und 2 bzw. zwischen die Folien und die Deckplatten 7a, 7b Zwischenfolien 8 geschaltet sind, die senkrecht zur Längsachse 3 verlaufende Mikroschlitzkanäle 9 aufweisen zur Durchleitung eines Kühl- oder Heizmittels. Dadurch kann die Vermischungszeit und die Reaktionsgeschwindigkeit der Fluide A und B beeinflußt werden.
In Fig. 10a ist ein Führungsbauteil 6 entsprechend den Fig. 8a bis 8d im Schnitt dargestellt mit angeschlossener Mischkammer 4. An diese Mischkammer ist ein Wärmeübertrager 10 angeschlossen, der ähnlich wie bei der Variante gemäß Fig. 9a und 9b von quer zur Strömungsrichtung C verlaufenden Kanälen l la durchzogen ist zur Ab- bzw. Zufuhr der Reaktionswärme aus bzw. zu den Kanälen
I lb.
In Fig. 10b ist der Wärmeübertrager 12 direkt an das Führungsbauteil 13 angeschlossen. Dabei ist die Anordnung durch Distanzfolien 14 so getroffen, daß je zwei ubereinanderliegende Kanäle 13a, 13b für die Fluide A, B je in einen gemeinsamen Teilmischraum 12a des Wärmeübertragers ausmünden, wobei diese
Teilmischräume 12a an Folien 12b angrenzen, die quer zur Strömungsrichtung C verlaufende Kanäle 12c aufweisen. Diese Kanäle 12c führen ein Kühl- oder Heizmittel, mit dem bezüglich der Misch- und Reaktionszonen 12a Wärme ab- oder zugeführt werden kann. Beispiel
Zur Beurteilung des Vermischungsverhaltens verschiedenster Vermischer- Vorrichtungen wird in der Literatur die Azokupplungsreaktion von α-Naphthol mit 4-Sulfonsäurebenzoldiazoniumsalz eingesetzt [2, 8, 9]. Diese Reaktion entspricht einem Reaktionsschema, bestehend aus der gewünschten Hauptreaktion und einer unerwünschten konkurrierenden Folgereaktion, in der das über die Hauptreaktion gebildete Produkt mit unreagiertem Edukt zu einem unerwünschten Folgeprodukt reagiert. Das Folgeprodukt kann auf einfache Weise mit Hilfe von Ab¬ sorptionsspektren analysiert werden. Die Güte des Mi seh Vorganges wird dabei durch die Selektivität des unerwünschten Folgeproduktes S, Xs, beurteilt. Je mehr
S gebildet wird, desto schlechter ist die Vermischung.
Das Untersuchungen zur Durchführung schneller chemischer Reaktionen mittels Mikrostruktur-Mischung erfolgten in der in Fig. 6 dargestellten Apparatur. Sie besteht aus den Vorlagebehältern 5 für die Ausgangskomponenten A und B, den Dosier- und Regelvorrichtungen 6, Filtern 7 zum Schutz des Mikrostruktur-
Mischers vor Verstopfungen, dem Mikrostruktur-Mischer 8 und dem Auffang¬ behälter 9 für das Produktgemisch. Der Mikrostruktur-Lamellenmischer verfugt über Schlitzkanäle mit einer Tiefe d von 70 μm und einer Breite b von 4 mm. Der Milαostrutor-Lamellenmischer wurde dabei mit einem Mikrostruktur-Mischer mit rechteckformigen Mikrokanälen, die Freistrahlen der Breite 100 μm und der Dicke
70 μm erzeugen, verglichen. Weiterhin wurde eine konventionelle Glattstrahldüse in den Vergleich einbezogen. Die Strahlen in den beiden Mikrostruktur-Mischern waren so angeordnet, daß die Komponenten A bzw. B in abwechselnd übereinander angeordneten Schichten aus dem Mischer austraten.
Es wurden Volumenstromverhältnisse von α = VA/VB von 10 eingestellt. Dabei wurde bei Leistungskennzahlen Ψ > IO2 gearbeitet. Die reaktionskinetischen Daten und die Vorschrift für die Anwendung der Modellreaktionen sind der Literatur zu entnehmen [2, 8, 9, 10].
Vorgegeben wurde ein stöchiometrisches Verhältnis von 1,05 und eine konstante Naphthol -Ausgangskonzentration von 1,37 mol/m3. Die Leistungskennzahl Ψ berechnet sich folgendermaßen:
ψ = (ΔpNaph - VNapn + ΔpSulf - VSulf) / {k2- ca0 • TV (VNaph +VSulf)} mit ^PNaph. Stoßverlust Naphthol -Lösung im Mischer
APsuif. Stoßverlust Sulfanilsäure-Lösung im Mischer
^Naph. Volumenstrom Naphthol-Lösung
^Suif. Volumenstrom Sulfanilsäure-Lösung k2 Reaktionsgeschwindigkeitskonstante d. unerwünschten Folgereaktion ca0 Ausgangskonzentration Naphthol η dyn. Viskosität
In Fig. 7 ist die Selektivität des unerwünschtem Folgeproduktes Xs gegen die Leistungskennzahl Ψ aufgetragen.
Es zeigt sich, daß für das Volumenstromverhältnis α = 10 bei gleicher
Leistungskennzahl bei Einsatz des Mikrostruktur-Lamellenmischers und Mikrostruktur-Mi schers wesentlich weniger unerwünschtes Folgeprodukt gebildet wird als bei Verwendung einer konventionellen Glattstrahldüse. Dieser Befund ist völlig überraschend, wenn man von der bestehenden Lehrmeinung ausgeht, daß die Mischintensität allein durch die Leistungskennzahl und die Stoffdaten bestimmt wird. Dabei ist das Vermischungsverhalten des Mikrostruktur-Lamellenmischers etwa gleich dem des Mikrostrukturmischers, wobei wesentliche Vorteile des Mikrostruktur-Lamellenmischers darin bestehen, daß der Reibungsdruckverlust mindestens um einen Faktor 3 kleiner ist und eine geringere, durch Verwirbelung am Eintritt in den Misch-/Reaktionsraum bedingte Rückvermischung aufgrund einer geringeren Anzahl von Flui del ementen auftritt.
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Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Durchführung chemischer Reaktionen zwischen gasförmigen und/oder flüssigen Reaktionspartnern (Edukte), bei dem mindestens zwei Edukte A, B durch eine ihnen jeweils zugeordnete Schar von Mikrokanälen (in räumlich getrennte Mikroströme aufgeteilt werden, die anschließend in einen gemeinsamen Misch- und Reaktionsraum austreten, dadurch gekenn¬ zeichnet, daß man die Mikroströme in Form von Fluidlamellen der Edukte A, B aus schlitzförmig ausgebildeten Mikrokanälen (la,lb) (Mikroschlitz¬ kanäle) mit für das jeweilige Edukt gleichen Strömungsgeschwindigkeiten in den Misch-/Reaktionsraum (4) austreten läßt, wobei jede Fluidlamelle eines Eduktes A in unmittelbarer Nachbarschaft zu einer Fluidlamelle eines anderen Eduktes B in den Misch- und Reaktionsraum (4) geführt wird und sich die benachbarten Fluidlamellen durch Diffusion und/oder Turbulenz miteinander vermischen.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in den Mikro¬ schlitzkanälen (la,lb) laminare Strömungsbedingungen für die Edukte A, B aufrechterhalten werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Fluid¬ lamellen der Edukte A, B in abwechselnd übereinanderliegenden oder nebeneinanderliegenden dünnen Schichten in den Reaktionsraum (4) aus¬ treten.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der Fluidlamellen am Eintritt in den Misch-/Reaktionsraum (4) auf einen Wert zwischen 10 μm und 1000 μm, vorzugsweise zwischen 10 μm und 100 μm eingestellt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß in Nach¬ barschaft zu einer Fluidlamelle eines Eduktes zusätzlich eine Fluidlamelle eines temperierten Inertfluids in den Misch-/Reaktionsraum (4) eingespeist wird.
6. Mikrostruktur-Lamellenmischer mit wenigstens einer Mischkammer und einem vorgeschalteten Führungsbauteil für die Zufuhr von zu mischenden Fluiden zu der Mischkammer, wobei das Führungsbauteil aus mehreren plattenartigen, übereinandergeschichteten Elementen zusammengesetzt ist, die von schräg zur Mikro- Vermischer-Längsachse verlaufenden Kanälen durchzogen sind, und wobei die Kanäle benachbarter Elemente sich berührungslos kreuzen und in die Mischkammer ausmünden, gekenn- zeichnet durch folgende Merkmale:
a) die plattenartigen Elemente bestehen aus dünnen Folien (1, 2), in die je ein einzelner bzw. eine Schar benachbarter, mit abwech¬ selnder Schräge zur Mikro- Vermischer-Längsachse (3) verlaufender schlitzförmiger Mikroschlitzkanäle (la, lb) eingearbeitet ist, so daß beim Übereinanderschichten der Folien (1, 2) je ein einzelner bzw. eine Reihe (la bzw. lb) geschlossener Kanäle für die Führung der zu mischenden Fluide (A, B) entsteht;
b) die Mikroschlitzkanäle (la, lb) haben eine Tiefe d von < 1000 μm, vorzugsweise < 100 μm, eine Breite b, die mindestens das 10-fache der jeweils gewählten Tiefe d beträgt (d.h. b/d >= 10) und eine
Wanddicke der Kanalböden (5a, 5b) von < 1000 μm, vorzugsweise < 100 μm;
c) die an die Mischkammer (4) angrenzenden Mündungen der Kanäle (la, lb) liegen fluchtend übereinander, wobei die Kanäle (la, lb) benachbarter Folien zur Fluideintrittsseite (3a, 3b) des Mikro- vermischers hin so divergieren, daß die zu vermischenden Fluide (A, B) getrennt einspeisbar sind.
7. Mikrostruktur-Lamellenmischer nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Kanalböden (5a,5b) in regelmäßigen Abständen durch fest mit den Kanalböden (5a,5b) verbundene Stifte (15) abgestützt sind.
8. Mikrostruktur-Lamellenmischer nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen je zwei Folien (1, 2) mit den schrägen, zur Fluideintrittsseite divergierenden Mikroschlitzkanälen eine Zwischenfolie (8) geschaltet ist, die senkrecht zur Mikro-Vermischer-Längsachse (3) verlaufende Mikro- Schlitzkanäle (9) aufweist zur Durchleitung eines Kühl- oder Heizmittels.
9. Mikrostruktur-Lamellenmischer nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekenn¬ zeichnet, daß an die Mischkammer (4) ein Mikrowärmeübertrager (10) angeschlossen ist.
10. Mikrostruktur-Lamellenmischer nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekenn¬ zeichnet, daß die Mischkammer als Mikrowärmeübertrager ausgebildet ist, der unmittelbar an das Führungsbauteil (13) angeschlossen ist.
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